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模擬自然光合用途體系光電分解水制氫研究獲突破

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2022年11月03日  

近日,由中國科學(xué)院院士、中科院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室、太陽能研究部研究員李燦指導(dǎo)的博士生葉盛等人,在模擬自然光合作用構(gòu)建高效的人工光合體系的研究中取得新進展??蒲腥藛T基于仿生的概念,將部分氧化的石墨烯和空穴儲存層相結(jié)合,大幅度提高了光生電荷分離效率,從而實現(xiàn)了高效的光電催化分解水制氫,相關(guān)研究結(jié)果以全文的形式發(fā)表在《美國化學(xué)會志》上(J.Am.Chem.Soc.,2018,DOI:10.1021/jacs.7b10662),并被邀請作為當(dāng)期封面文章。


該研究團隊通過模擬光系統(tǒng)II中關(guān)鍵組分的重要功能,采用BiVO4半導(dǎo)體作為捕光材料,以及可抑制BiVO4光腐蝕的鎳鐵層狀雙氫氧化物(NiFeLDH)作為空穴儲存層(Angew.Chem.Int.Ed.,2014,53,7295;EnergyEnviron.Sci.,2016,9,1327)。同時以分子Co立方烷作為水氧化催化劑,用于模擬自然光合作用中的Mn4CaO5放氧中心。研究人員發(fā)現(xiàn),部分氧化的石墨烯(pGO)可作為捕光材料與水氧化催化劑之間的電荷傳輸媒介,展示出類似于自然光系統(tǒng)II中酪氨酸(Tyr)的功能。研究結(jié)果顯示,該仿生體系在光電催化分解水反應(yīng)中具有高效性和高穩(wěn)定性,且水氧化反應(yīng)的起始電位為0.17V,接近熱力學(xué)理論值,為目前文獻(xiàn)報道的最低值。此外,該體系在1.23V(VS.RHE)偏壓下的光電流高達(dá)4.45mA·cm-2,太陽能到氫能的轉(zhuǎn)化率(STH)大于2.0%。該工作是繼該研究組將半導(dǎo)體與分子催化劑耦合體系用于光催化的相關(guān)研究后(J.Catal.,2016,338,168;J.Am.Chem.Soc.,2016,138,10726),在光電催化分解水應(yīng)用方面取得的新進展。


以上工作得到了科技部973項目、國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心(iChEM)的資助。

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